Interfacial diffusion in TiN0.3/AlN composite
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摘要: 为研究TiN0.3/AlN复合烧结体中两相界面区域的N原子的扩散现象，通过机械合金化方法制备出非化学计量比TiN0.3，采用放电等离子体烧结技术分层及复合烧结TiN0.3/AlN复合材料，采用金相、XRD、SEM、EDS及TEM等分析表征TiN0.3/AlN复合材料的物相组成、元素分布和组织形貌。结果表明： AlN中的N通过空位扩散机制向TiN0.3中扩散，其扩散程度逐渐减弱；与AlN接触的TiN0.3部分由于吸收了来自AlN中的N使成分接近正常比例的TiN，而远离界面处的部分则接近TiN0.3的成分；在两相结合区域有宽度在1 nm以下的非晶层，其电子衍射斑点出现纵向伸长，产生共格，说明六方结构的AlN晶格向TiN晶格畸变，形成面心立方结构的TiN0.3/AlN。
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关键词:
- TiN/AlN复合材料 /
- 放电等离子体烧结 /
- 界面扩散 /
- 共格
Abstract: In recent years, extensive research has been conducted on nano-multilayer films of TiN/AlN system. However, there are few reports on its bulk composites. In this study, non-stoichiometric TiN0.3 was prepared by mechanical alloying, then TiN0.3/AlN composites were fabricated through spark plasma sintering (SPS) utilizing both layered and mixed sintering techniques. The phase composition, element distribution and microstructure of TiN0.3/AlN composites were characterized by metallography, XRD, SEM, EDS and TEM, to study the diffusion of N atoms in the interface region of TiN0.3/AlN composites. The results show that N in AlN diffuses into TiN0.3 through a vacancy diffusion mechanism, The area of TiN0.3 in contact with AlN absorbs N from AlN to make the composition close to the normal proportion of TiN, while the area "far away" from the interface is close to the component of TiN0.3, and its diffusion degree weakens gradually. In the two-phase bonding region, there is a thin amorphous layer whose width is less than 1 nm. The electron diffraction pattern elongates longitudinally and produces coherent lattice. The AlN lattice of hexagonal structure is distorted to TiN lattice, forming TiN0.3/AlN with a face-centered cubic structure.-
Key words:
- TiN/AlN composite /
- SPS /
- interface diffusion /
- cohere
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在先进陶瓷材料领域，以共价键相结合的氮化物陶瓷是非常重要的高温结构陶瓷，目前应用较多的主要有氮化钛[1]、氮化硼[2- 3]、氮化铝[4]、氮化硅[5]等。氮化钛具有良好的导电性和导热性，被广泛地应用于导电和导热材料领域[6- 7]。此外，氮化钛的高强度、高硬度、高温热稳定性和耐腐蚀性等优点使其在切削工具、金属基复合材料的增强相、表面涂层等领域发挥出了重要作用[8-10]。但因为它的熔点高，所需烧结温度也较高，烧结体的韧性也比较差[11-12]，因此单相TiN烧结体的应用比较少。
氮化铝(AlN)具有高的热导率（理论上可达320 W·m−1·K−1）、良好的绝缘性(1014 Ω·cm)、低的介电常数(在1 MHz 测试条件下为 8.0)和介电损耗(介电损耗角为tanδ = 10−4）、与硅相匹配的热膨胀系数(3.2 × 10−6 K−1)、良好的化学稳定性和无毒等特点，在半导体、电真空等领域得到了广泛的应用，也是汽车电子、航空航天和军事国防用电子组件的关键材料[13-16]。除了稳定的六方纤锌矿结构，氮化铝还具有亚稳的立方闪锌矿结构和NaCl结构。关于AlN的研究大部分集中在稳定的六方相晶体结构上。近年来，有更多的关注投入到AlN的亚稳态立方相的性能上。
关于亚稳态AlN生长的报道多关注TiN/AlN体系的纳米多层膜。当选择具有稳定相为立方结构且与立方AlN晶格常数比较接近的TiN作为薄膜模板层时，立方AlN可以在厚度小于约2 nm时稳定存在，并在相应的调制周期范围内产生硬度升高的超硬效应[17-19]。此外，c-AlN在TiN、CrN[20]、VN[21]、NbN[22]等面心立方过渡金属氮化物层上都可以外延生长并形成一定区域的共格状态。而关于在氮化物中引入非化学计量比氮化物，研究两硬质相之间的界面问题少有报道。若能在块体材料中实现多层次界面结构，势必会改善氮化物陶瓷材料的性能。
采用机械合金化合成非计量化学比TiNx，工艺比较简单、成本较低，且合成的TiNx烧结活性高[23-24]。本研究选择非化学计量比TiN0.3与AlN作为原材料，采用机械合金化和放电等离子体烧结（spark plasma sintering，SPS）技术对其进行混合和分层烧结，观察烧结体微小区域(纳米范围)氮原子的有限扩散现象，而这种扩散可能会对材料的某些性能带来改善，为研制块体超硬材料打下基础,也为立方氮化硼(cBN)、聚晶立方氮化硼(PcBN)超硬刀具材料与其结合剂的复合方式带来新的思路[25-28]。
1. 实验部分
1.1 TiN0.3的制备
将高纯度Ti粉（质量分数为99.99%）与尿素按摩尔比为6∶1混合后，使用GN-2型高能球磨机制备TiN0.3粉体。球磨机的转速为600 r/min，球磨时长为30 h。
1.2 TiN0.3/AlN复合材料的制备
将制备出的TiN0.3和AlN分层或混合，使用SPS-3.20MK-IV型放电等离子烧结系统进行烧结。混合试样中AlN和TiN0.3按照摩尔比为1∶1混料；用研钵研磨1 h；烧结温度为1600 ℃，保温30 min，升温速度为50 ℃/min，Z轴压力为30 MPa。
1.3 显微组织表征
采用D/MAX-2500PC型(Rigaku, 日本)X射线衍射仪对复合烧结体进行物相分析，其中设备应用靶材为Cu靶，扫描速度为4°/min，加速电压为20 kV，扫描角度为10°~100°。采用光学金相显微镜Axiovert-20MAT(ZEISS, 德国)和FE-S-4800型场发射扫描电子显微镜(FESEM, Hitachi, 日本)观察复合烧结体的组织形貌。采用eMAX-250能谱仪对复合烧结体界面进行元素线扫描和面扫描分析。采用F200x透射电子显微镜观察复合烧结体的组织形貌和电子衍射花样。
2. 结果与讨论
2.1 TiN0.3/AlN分层烧结界面分析
将机械合金化制备的TiN0.3与AlN粉体分层装填烧结并进行金相观察（图1），出现了值得注意的现象：（1）在TiN0.3与AlN的界面区域，TiN0.3部分被分成3条（图1b），靠近AlN一侧的TiN0.3呈现金黄色(框1)，而另一侧，则颜色较暗，呈浅黄色(框2)，中间夹隔着一层灰色区域(框3)，其不同于TiN0.3和AlN的颜色。初步分析，是由于AlN中的N在烧结过程中向TiN0.3中扩散所致，金黄色逐渐变淡是受TiNx的N含量的影响，即与AlN接触的TiN0.3部分由于吸收了来自AlN中的N使成分接近正常比例的TiN而呈现金黄色，而相对远离界面处的部分则接近TiN0.3的成分。（2）TiN0.3层越靠近两层边界处，颜色越发金黄，且晶粒越来越大（图1c） 。由于TiN最稳定，故N原子的扩散过程，即TiNx中N含量增加的过程，将有能量释放。这部分能量使晶界移动速率加快，晶粒生长加快，晶粒较大。（3）TiN0.3层在靠近AlN层边界处出现一条较为细长的金黄色过渡层，宽度约为50 μm，晶粒较大，结构较致密；在金黄色过渡层与TiN0.3层之间出现断层，产生裂纹（图1c ）。分析认为，TiN0.3和AlN分层填装烧结时，之所以出现裂纹是由于两者膨胀系数不同。扩散过程也是两者在结构上相互妥协的过程。在AlN失去N的小区域与TiN0.3接受N的小区域，两者结构更接近，表现为两者连接较好，见图1d。随着N扩散程度的减弱，结构差异越来越大，由于能量释放速度（膨胀系数）的不同导致断层现象的出现。
图 1 TiN0.3/AlN分层烧结界面的金相图：(a)~(b) 未腐蚀；(c)~(d) 腐蚀Figure 1. Metallurgical microscope images of TiN0.3/AlN by layered sintering: (a)(b) no corrosion, (c)(d) after corrosion为了研究N的扩散的可能性，对TiN和AlN的标准吉布斯自由能进行计算[29]，结果为
$ \Delta G_{{\rm{AlN}}}^{} $ <$ \Delta G_{{\rm{TiN}}}^{} $ 。根据第一性原理计算，TiN相的形成能为−9.37 eV，非计量化学比TiNx的形成能均高于此值，且N含量（x值）越小其形成能越高。这说明AlN中的N有扩散到TiNx形成最稳定的TiN的趋势，且x值越小这种扩散趋势越大。根据第一性原理计算结果，六方相AlN在富Al环境下的形成能为2.84 eV，要低于其他本征缺陷的形成能[30]。TiN0.3是阴离子缺位型非化学计量化合物，存在N空位。在1600 ℃高温下，AlN相对于TiN0.3是富N的，易形成N空位，而扩散出N原子则填充TiN0.3中的N空位。这种扩散首先发生在两相界面处。随着扩散过程的进一步深入，AlN层的N原子通过空位扩散机制由内部向表面扩散，到达TiN0.3界面。由于TiN0.3层表面N浓度逐渐增大，且TiN0.3内部存在很多N空位，表面的N原子也会通过空位扩散机制向内部扩散。[31]为了进一步验证TiN0.3和AlN间的微观扩散现象，对烧结试样做了SEM以及元素线扫描和面分布EDS分析。图2为TiN0.3/AlN分层烧结界面的SEM图。AlN属于不导电物质，而TiN0.3导电，故SEM观察时，AlN容易发生放电现象而发亮。但在两相界面处，TiN0.3层中明显看到一条带状的区域，其颜色比TiN0.3层还要深。这是因为AlN中的N缺失，使其偏向金属性，导电性有所提升，表现为AlN层在靠近边界处颜色发暗，其颜色有一种渐变趋势。
图3所示为TiN0.3/AlN分层烧结体界面各元素分布。从图3中可以看到：在靠近两层界面处出现了TiN和AlN相互渗透的一层条状区域，在TiNx层中出现了Al元素，这证明了在此区域是Ti、Al和N元素共同存在的，AlN在TiN0.3层中得到了生长，TiN0.3和AlN以某种方式共存。
图 3 TiN0.3/AlN分层烧结体界面各元素分布 （a）分布范围；（b）Ti元素；（c）Al元素；（d）N元素Figure 3. EDS mapping of TiN0.3/AlN: (a) Distribution range; (b) Ti element; (c) Al element; (d) N element图4为TiN0.3/AlN分层烧结体界面的各元素线扫描分布图。从图4可以看出：在界面线附近，靠近界面处存在一层Ti、Al和N元素共同存在的区域，此处N元素的含量峰值增高，离开此区域一定距离后，Ti、Al和N元素的峰值都趋于不变。
图 4 TiN0.3/AlN分层烧结体界面各元素分布图：(a) 扫描范围；(b) Ti元素；(c)Al元素；(d) N元素Figure 4. EDS mapping of TiN0.3/AlN: (a) Scan range; (b) Ti element; (c) Al element; (d) N element通过以上分析可知，氮化铝和非化学计量比氮化钛在一起烧结时，在相界面区域存在氮原子的扩散。
2.2 TiN0.3/AlN混合烧结体分析
上面的实验结果虽然发现了TiN0.3和AlN界面处的扩散现象，但试样出现了较为严重的裂纹，不利于烧制块体材料，故实验中将AlN和TiN0.3均匀混合后烧结，研究其扩散现象。
图5所示为TiN0.3/AlN混合烧结前后的XRD图谱。从图5a中可以看出：虽然Ti元素和Al元素相互渗透，但主晶相仍然为氮化铝和氮化钛，它们之间并没有发生化学反应，没有出现钛铝合金。从图5a中也发现了一些未知峰，这些峰出现在氮化钛和氮化铝晶面位置比较接近的角度，2θ分别为37.5°、39.6°和63.8°，这与在AlN/TiN超硬薄膜中所提到的出现共格的角度[32-34]相吻合，说明了在AlN/TiN0.3混合烧结中的确存在着氮原子的扩散，氮化钛和氮化铝共用氮原子，形成了氮化钛和氮化铝共格的一个过渡区域。图5b中，烧结前粉末的各晶面的衍射峰都很明显。由于氮化钛是由球磨所制得的纳米粉末，未烧结前的氮化钛衍射峰非常宽化，呈馒头状；氮化铝为微米级材料，衍射峰比较尖锐。烧结后，氮化钛晶化程度很高，衍射峰变得很强，且与烧结前的衍射峰位置一致。氮化钛具有(111)和(200)的择优生长现象，但随着晶粒长大到一定程度，(111)的择优生长会减弱，(200)的择优生长占优势。氮化铝的衍射峰变化较大，最明显的是氮化铝主衍射峰的(002)晶面和(101)晶面在烧结后的XRD图中几乎看不到了，出现了一些未知的衍射峰。由纳米多层膜结构知道，立方结构的氮化铝和立方的氮化钛的晶格常数接近[33]，aTiN = 0.423 nm，aAlN = 0.412 nm，混合料在一起烧结，由于外延生长的作用，在一定的微观区域内，六方结构的氮化铝的晶格会逐渐向氮化钛的晶格畸变，形成了立方的氮化钛/氮化铝结构[20]。如果有共格现象的发生，做X射线扫描时会在小角度出现衍射峰。从图5c可以看到，在角度约6°位置的确出现了强度约250的衍射峰，进一步证实了共格的存在。
图 5 TiN0.3/AlN混合烧结前后的XRD图Figure 5. XRD of mixed TiN0.3/AlN before and after sintering图6所示为TiN0.3/AlN混合烧结体中垂直界面的线扫描结果。从图6中可以看到，在AlN和TiN0.3相界面接触处存在约3 μm的过渡区。该区域有Al、Ti、N元素，且N元素越靠近TiN0.3区域其含量越高。
图 6 TiN0.3/AlN混合烧结体中垂直界面的线扫描结果Figure 6. Line scanning results of vertical interface in sintered TiN0.3/AlN mixture图7为TiN0.3/AlN混合烧结体界面的SEM图。其中，AlN中心明亮耀眼(图7b)，并向外延伸展，呈现一种环形梯田变化，颜色越来越暗；且在靠近边界处有1.5 μm左右的暗灰色导电环带，这是由于AlN不导电而汇聚二次电子产生的放电现象。随着AlN中N原子向TiN0.3中扩散，AlN中N原子的浓度降低，金属性增加，导电性有所增强。由图7a看出：氮化钛和氮化铝颗粒结合得非常紧密，几乎看不到任何间隙，结合处比较光滑。鉴于氮化铝和氮化钛的热膨胀系数差别比较大（氮化铝的为3.80 × 10−6 K−1，氮化钛的为9.35 × 10−6 K−1），它们能在烧结后结合紧密，则在结合部位应该存在过渡区（共格界面）调和两者的热膨胀系数。
图8为TiN0.3/AlN混合烧结体界面的能谱图。从图8可以看到，在白色的氮化钛区域Al元素和Ti元素的峰线呈交叉状。所以在氮化钛相中Al以某种状态存在；Ti元素峰线在氮化铝中也是从边缘向内部逐渐降低的，同理，在氮化铝相中Ti以某种状态存在。Ti元素和Al元素相互渗透形成一个过渡区域。
这一组实验结果与前面的实验结果相一致，即TiN0.3和AlN烧结过程中存在N的不均匀扩散现象，而与分层烧结试样主要不同在于混合烧结试样无裂纹。分析原因有以下两点：(1) TiN0.3和AlN颗粒分散，由于膨胀系数不同所产生的应力分散，局部应力减小；(2) TiN0.3和AlN的接触界面增大，扩散带增多，从而对TiN0.3和AlN起到衔接、过渡作用。
图9为TiN0.3/AlN混合烧结体晶界处的高分辨电子显微像及电子衍射图。图9a为两相的界面处，在中间相结合区域，有一条比较薄的宽度在1 nm以下的非晶层[34-35]。这个非晶层在高温时变成液相，起着助烧剂的作用，使之成为高密度的块状样品。右侧的晶格比较明显，而左侧物相的晶格条纹不明显，但仍能够看出是黑白相间的。由扫描图片和能谱图知道，在相界面处元素之间是相互扩散的，在此微小区域内两相结构类似，只是取向不同。图9b为AlN的衍射斑点。图9c中很明显出现2套衍射斑点，比较规则的为TiN的衍射斑点，中间纵方向伸长的反射是另一套和TiN结构类似的衍射斑点，经标定[36]各衍射斑点的晶面如图。衍射斑点出现纵向伸长是因为有共格的存在。由于非化学计量比TiNx存在N的空位，会使TiNx共用AlN中的N原子而在微小区域产生共格现象。
图 9 TiN0.3/AlN相界面处的高分辨电子显微像及电子衍射图Figure 9. TEM and electron diffraction patterns at TiN0.3/AlN interface(a) TEM; (b) SED pattern of AlN; (c) SED pattern of TiN对于TiN和AlN的相界面，其匹配性同结合方式无关，只依赖于它们的晶面间距所具有的特定位向关系，及由此形成的半共格界面。从表1中的晶面间距匹配可以看出，TiN的(111)和AlN的(002)晶面间距接近，则AlN晶体会沿平行于TiN晶体的晶带轴的方向上生长。
表 1 TiN和AlN的晶面间距Table 1. Space between crystal planes of TiN and AlN类型 (hkl) d / nm TiN 100 0.424 111 0.244 200 0.213 220 0.151 211 0.173 222 0.122 AlN 100 0.270 002 0.249 101 0.237 102 0.183 110 0.156 103 0.141 112 0.132 图10所示为TiN0.3/AlN复合烧结体的TEM结果。由图10a的晶格图像可以看到晶面堆积结构[37]，其中白色线条为AlN层，黑色条纹为TiN层，均为3层结构。经过傅里叶变换，可以看到在一条直线上连续的点（图10b）。经计算，各点分别对应AlN的(002)和TiN(111)的1倍、2倍和3倍的晶面间距，即AlN和TiN在3倍晶面间距上生长并形成了共格，具有TiN的面心立方结构。
图 10 TiN0.3/AlN复合材料高分辨电子显微像：(a)晶格条纹像；(b)傅里叶转换Figure 10. High resolution electron microscopic images of TiN0.3/AlN composites: (a) lattice fringe image; (b) Fourier transform无论是分层烧结还是混合烧结，AlN中的N均会向TiN0.3中扩散并在过渡区产生共格现象。分层烧结试样中N的扩散程度逐渐减弱，其结构差异变大，出现断层现象并产生裂纹，不利于块体材料的烧制。混合烧结试样的主晶相仍为TiN和AlN，2种颗粒结合紧密，并两相界面处形成约3 μm的过渡区。TEM观察到在中间相结合区域有一条比较薄的宽度在1 nm以下的非晶层，电子衍射结果中发现了由于共格出现的纵向伸长。立方AlN在立方结构TiN0.3模板的作用下存在，形成共格，并在相应的调制周期范围内产生硬度升高的超硬效应[18-19]。这种扩散可能会对该类材料的某些性能带来改观，为研制块体超硬材料打下基础。
3. 结论
（1）在AlN和TiN0.3两相界面处有一层过渡层，这一过渡层使得氮化钛和氮化铝两相结合紧密， AlN中的N通过空位扩散机制向TiN0.3中扩散，这种扩散首先发生在表面，再进一步深入，呈现一种梯度变化。
（2）氮化铝的衍射峰变化很明显，六方氮化铝的某些晶面衍射峰消失，并出现了未知的衍射峰，这些未知峰出现在氮化钛和氮化铝衍射峰比较接近的角度，这正与纳米多层膜共格现象中氮化铝的转化相吻合。透射衍射斑点和晶格条纹像也证实了共格的存在。由此可知在块体材料中也存在一定微观区域的共格现象。
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图 1 TiN0.3/AlN分层烧结界面的金相图：(a)~(b) 未腐蚀；(c)~(d) 腐蚀
Figure 1. Metallurgical microscope images of TiN0.3/AlN by layered sintering: (a)(b) no corrosion, (c)(d) after corrosion
图 3 TiN0.3/AlN分层烧结体界面各元素分布 （a）分布范围；（b）Ti元素；（c）Al元素；（d）N元素
Figure 3. EDS mapping of TiN0.3/AlN: (a) Distribution range; (b) Ti element; (c) Al element; (d) N element
图 4 TiN0.3/AlN分层烧结体界面各元素分布图：(a) 扫描范围；(b) Ti元素；(c)Al元素；(d) N元素
Figure 4. EDS mapping of TiN0.3/AlN: (a) Scan range; (b) Ti element; (c) Al element; (d) N element
图 5 TiN0.3/AlN混合烧结前后的XRD图
Figure 5. XRD of mixed TiN0.3/AlN before and after sintering
图 6 TiN0.3/AlN混合烧结体中垂直界面的线扫描结果
Figure 6. Line scanning results of vertical interface in sintered TiN0.3/AlN mixture
图 9 TiN0.3/AlN相界面处的高分辨电子显微像及电子衍射图
Figure 9. TEM and electron diffraction patterns at TiN0.3/AlN interface
(a) TEM; (b) SED pattern of AlN; (c) SED pattern of TiN
图 10 TiN0.3/AlN复合材料高分辨电子显微像：(a)晶格条纹像；(b)傅里叶转换
Figure 10. High resolution electron microscopic images of TiN0.3/AlN composites: (a) lattice fringe image; (b) Fourier transform
表 1 TiN和AlN的晶面间距
Table 1. Space between crystal planes of TiN and AlN
类型 (hkl) d / nm TiN 100 0.424 111 0.244 200 0.213 220 0.151 211 0.173 222 0.122 AlN 100 0.270 002 0.249 101 0.237 102 0.183 110 0.156 103 0.141 112 0.132 
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